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논문 기본 정보

자료유형
학위논문
저자정보

이충준 (조선대학교, 조선대학교 대학원)

지도교수
김태규
발행연도
2018
저작권
조선대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수11

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이 논문의 연구 히스토리 (2)

2018

C₁ 화학분야에 대한 DBD 플라즈마와 금속 촉매의 상호작용 및 활용 연구
이충준 2018.01 학위논문

2014

메탄올 수소 개질 공정 향상을 위한 DBD 플라즈마-촉매 상호작용 연구
이충준 ,  김태규 ,  이대훈 외 1명 대한기계학회 춘추학술대회 2014.04 학술대회자료

초록· 키워드

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C₁ 화학분야는 단일 탄소 원자와 기타 원소들이 결합된 화학 결합물을 이용하는 모든 분야를 통틀어 지칭하는 용어로써, 현대 사회의 생활/경제/에너지 분야에 큰 영향을 미치고 있다. 하지만 이러한 C₁ 화학분야에 속한 일부는 최근 큰 이슈가 되고 있는 환경문제 중 하나인 지구 온실 기체인 이산화탄소 및 메탄의 배출과 같은 문제에도 매우 밀접한 관계를 가지는 두 얼굴을 가지고 있다. 이러한 배경으로 인하여 C₁ 화학분야와 관련된 다양한 연구가 진행되고 있는데, 대표적인 사례로는 에너지원 혹은 원천재료에 대한 메탄올 및 메탄의 개질/전환에 관한 연구와 지구 온실기체 제거 및 감소와 관련된 이산화탄소 및 메탄의 분해에 대한 연구를 예로 들 수 있다.
일반적으로 메탄올 및 메탄의 개질/전환, 이산화탄소 및 메탄의 분해는 일정 이상의 온도 조건에서 촉매를 이용한 화학반응을 이용하여 이루어지게 된다. 가령 메탄올은 섭씨 약 300도 이내의 조건에서 구리 기반의 촉매를 이용하여 개질/전환 반응이 대표적이며, 메탄은 섭씨 약 800도 이상에서 니켈 기반으로 구성된 촉매를 이용하여 개질/전환 반응을 수행하게 된다. 이러한 촉매 기반의 개질/전환 혹은 분해 반응을 보다 촉진시키기 위하여 이산화탄소, 수증기, 산소 등과 같은 추가 첨가물을 이용하여 공정 효율을 향상시키는 방법이 일반적으로 사용되고 있다. 하지만, 최근에는 첨가물 및 고온에 의존하지 않고 보다 낮은 온도에서 첨가물 없이 공정의 효율을 올리기 위해 저온 혹은 비열 플라즈마를 이용하는 방법이 그 대표적인 사례라고 할 수 있다.
대표적인 저온 혹은 비열 플라즈마를 이용하는 방법을 살펴보면, 전극 사이에 절연 물질을 위치시키고 고전압을 인가하는 유전체 장벽 방전을 이용하여 저온 플라즈마를 형성시키는 방법이 매우 활발하게 연구되고 있는데, 이는 바로 유전체 장벽 방전의 구성 난이도가 낮고 넓은 범위에 걸쳐 플라즈마를 생성할 수 있는 것을 그 이유로 들 수 있다. 현재 많은 기존 연구에서 유전체 장벽 방전을 이용하여 촉매 상에 플라즈마를 형성하여 다양한 반응에서 성능이 향상되었다는 결과들이 보고된 바 있지만, 이러한 성능의 향상의 원인에 대해서는 아직도 명확하게 밝혀지지 않고 있기에 화학 공정에 대한 적극적으로 활용할 수 있는지 여부에 대한 해답도 여전히 논쟁거리가 되고 있다. 이러한 이유로 본 C₁ 화학공정에 대해서 유전체 장벽 방전 플라즈마와 금속 촉매의 혼종 구성을 이용하는 화학 공정에 대해서 다음과 같이 연구를 수행하였다.
첫 번째로는 유전체 장벽 방전 플라즈마와 촉매에 대한 기본 특성 이해를 위해 메탄올 전환 반응을 수행하였다. 상대적으로 저온 영역에서 활발한 촉매 반응을 보이는 메탄올에 대해서 촉매 혹은 촉매 주변에 플라즈마를 발생시켜 이로 인한 영향력과 특성에 대한 이해를 수행하였다. 플라즈마의 인가로 인하여 촉매-화학반응과 다른 양상이 발생하는 현상을 확인하였으며, 플라즈마와 촉매의 상대적인 위치, 그리고 유전체 장벽 방전을 위한 전극 사이에 위치하는 촉매와 같은 물질에 따라서도 전혀 다른 반응 양상이 발생하는 것을 확인하였다.
두 번째로는 유전체 장벽 방전 플라즈마가 촉매의 종류 혹은 유전체 장벽 방전 그리고 그 결과로 플라즈마가 발생되는 영역에 위치하는 물질에 따라 성능이 크게 변화할 수 있음을 검증하기 위한 연구를 메탄 전환 반응에 대해 수행하였다. 이를 확인하기 위해 구리-아연 촉매 상에 10%의 조촉매가 포함되도록 조절하였다. 일반적으로 촉매에 의한 메탄의 전환 반응이 잘 발생하지 않는 조건을 실험 환경으로 설정하였음에도 조촉매 원소에 따라 결과가 크게 달라지는 것을 확인하였다. 이를 바탕으로 유전체 장벽 방전 플라즈마와 촉매는 일방적인 보조-성능 향상의 관계가 아닌 상호간 영향을 미치는 상호작용이 존재한다는 가설을 설립하고 이를 증명하기 위한 방법을 고안하였다.
세 번째로 수행된 연구는 유전체 장벽 방전 플라즈마와 촉매 사이의 상호작용을 증명하는 일환으로 촉매를 구성하는 원소에 의한 유전체 장벽 방전 플라즈마의 성능 변화를 직접 관측하는 가시화에 대한 연구를 수행하였다. 통상적으로 유체의 흐름을 제어하기 위해 연구되고 있는 비대칭형 유전체 장벽 방전 플라즈마 액츄에이터가 연구에 사용되었으며, 전극 사이에 촉매를 위치시키고 서로 다른 촉매 원소에 따라 플라즈마 스트리머의 발달이 변화됨을 가시화 촬영을 통해 확인하였고, 촉매의 원소 이외에도 촉매의 산화/환원 상태도 영향을 미치는 것을 확인할 수 있었다. 앞서 수행한 메탄올, 메탄을 이용한 연구의 결과와 가시화 연구의 결과를 바탕으로 유전체 장벽 방전이 일어나는 공간 내에 위치하는 촉매와 같은 물질은 플라즈마 형성에 큰 영향을 미치며, 이는 다시 형성된 플라즈마가 유전 가열이나 전자의 충돌로 원자 및 분자의 여기 및 라디칼 생성과 같은 특성으로 촉매 반응에 다시금 영향을 줄 수 있는 상호작용이 발생한다는 결론을 도출하였다.
네 번째로 수행된 연구는 이러한 유전체 장벽 방전 플라즈마와 촉매의 상호작용을 활용할 수 있는 응용 방법에 대해 수행되었으며, 플라즈마의 전자 충돌 특성을 이용하여 통상적으로 고온 영역에서 분해가 시작되는 물질을 강제로 분해시키고 동시에 유전가열로 부분적인 촉매 활성화를 유도할 수 있는 대상을 탐색한 결과, 이산화탄소와 수소를 이용한 메탄 합성 공정을 그 응용 연구의 주제로 결정하였다. 특히, 선행되었던 메탄 전환 실험의 결과와 탐색 실험 과정에서 확인한 소수의 탄소에 대한 다수의 활성/여기 상태의 수소가 존재할 경우 안정된 구조인 메탄을 형성하려는 경향성이 매우 강하다는 것을 확인하였기 때문에 이러한 메탄화 과정을 가속화시킬 촉매에 대한 탐색을 먼저 수행하였다. 메탄화 반응에 일반적으로 사용되는 원소들에 대해 유전체 장벽 방전 플라즈마 환경에서의 상호작용 특성을 살펴본 결과, 루테늄 촉매가 가장 바람직한 상호작용을 구현할 수 있음을 확인하였고 이를 바탕으로 유전체 장벽 방전 플라즈마와 촉매의 상호작용을 이용하여 파워-투-가스 공정의 사례 중 하나로 주목받고 있는 이산화탄소와 수소를 이용하여 메탄을 합성하는 공정을 상온/상압 조건에서 실현 가능함을 확인하였다.
다섯 번째로는 이러한 긍정적인 상호작용이 아닌 실제 응용분야에 활용에 있어 가장 문제가 될 수 있는 부정적인 작용에 대한 탐구를 수행하였다. 유전체 장벽 방전은 전자의 충돌, 활성종 생성 그리고 유전가열 등으로 인하여 긍정적인 상호작용도 발생시켰으나, 반대로 함침 촉매의 표면에 큰 손상을 가할 수 있는 요소들이 확인되었다. 따라서, 이에 대한 손상이 가해지는 조건 및 메커니즘에 대한 가설을 제시함으로써 유전체 장벽 방전 플라즈마와 촉매의 상호작용을 이해하고 이에 대한 C1 화학 분야에 대한 응용 가능성에 대해 제시하였다.
#에너지 변환 #에너지 저장 #파워투가스 #플라즈마 #촉매 #Power-to-Gas #상온공정

목차

CONTENTS
CONTENTS ------------------------------------------------------------------ i
LIST OF FIGURES ------------------------------------------------------ v
LIST OF TABLES ------------------------------------------------------- x
NOMENCLATURE ------------------------------------------------------ xi
ABSTRACT --------------------------------------------------------------- xiv
CHAPTER I. Introduction
1. Background
1.1 Dielectric barrier discharge and plasma generation --------------- 1
1.2 DBD plasma assisted catalyst process ------------------------------- 2
1.3 DBD plasma and C1 chemistry --------------------------------------- 3
1.4 Recent research on DBD plasma assisted catalyst process ----- 5
1.5 Recent research on C1 chemistry ------------------------------------ 5
2. Research overview
2.1 Motivation of research -------------------------------------------------- 7
2.2 Objective of research --------------------------------------------------- 8
2.3 Experimental method and application overview ------------------ 9
CHAPTER II. Methanol Conversion
1. Overview of methanol ---------------------------------------------------- 14
2. Experimental
2.1 Catalyst preparation ---------------------------------------------------- 15
2.2 Catalyst-DBD plasma hybrid reactor ------------------------------- 16
2.3 Experimental apparatus ------------------------------------------------ 17
2.4 Experimental condition and parameters ---------------------------- 17
3. Results and discussions
3.1 Methanol conversion and DBD plasma ---------------------------- 19
3.2 Selectivity in DBD plasma assisted condition ------------------- 20
3.3 V-Q Lissajous method and discharge power --------------------- 21
3.4 Carbon deposition on catalyst --------------------------------------- 21
4. Conclusion of methanol conversion ---------------------------------- 22
CHAPTER III. Methane Conversion
1. Overview of Methane ----------------------------------------------------- 30
2. Experimental
2.1 Catalyst Preparation ---------------------------------------------------- 31
2.2 Non-catalytic materials ------------------------------------------------- 32
2.3 Catalyst-DBD plasma hybrid reactor ------------------------------- 33
2.4 Experimental setup ----------------------------------------------------- 33
2.5 Experimental parameters ----------------------------------------------- 34
2.6 Conversion, selectivity and discharge power --------------------- 35
3. Results and discussions
3.1 Catalytic conversion of CH4 ----------------------------------------- 36
3.2 Plasma-assisted conversion of non-catalytic material ----------- 37
3.3 Promoter and DBD plasma-assisted conversion ------------------ 38
3.4 Discharge power and efficiency ------------------------------------- 39
3.5 Hydrocarbon and H2 selectivity ------------------------------------- 40
3.6 CO/CO2 formation ------------------------------------------------------ 42
3.7 Optical emission spectroscopy --------------------------------------- 43
4. Conclusions of methane conversion ---------------------------------- 45
CHAPTER IV. Interaction Visualization
1. Overview of visualization ----------------------------------------------- 59
2. Experimental ----------------------------------------------------------------- 59
3. Results and discussions
3.1 Electrical induction and transfer ------------------------------------- 60
3.2 Streamer extension and development ------------------------------- 61
3.3 Oxidation and streamer development ------------------------------- 62
4. Conclusions of visualization -------------------------------------------- 63
CHAPTER V. CO2 Methanation
1. Overview of CO2 methanation ----------------------------------------- 69
2. Experimental
2.1 Catalyst preparation ---------------------------------------------------- 71
2.2 Catalyst-DBD plasma hybrid reactor ------------------------------- 71
2.3 Experimental apparatus ------------------------------------------------ 72
3. Results and discussions
3.1 Catalyst screening ------------------------------------------------------- 74
3.2 CO2 methanation of DBD plasma assisted Ru Catalyst ------- 75
3.3 Discharge frequency and methanation ------------------------------ 76
3.4 Mixture ratio of H2 and CO2 ---------------------------------------- 77
3.5 Ar-N2 discharge --------------------------------------------------------- 78
3.6 Optical emission spectroscopy --------------------------------------- 79
4. Conclusions of CO2 methanation ------------------------------------- 81
CHAPTER VI. Interaction and Issues
1. Overview ---------------------------------------------------------------------- 94
2. Experimental
2.1 Catalysts ------------------------------------------------------------------ 94
2.2 Experiments -------------------------------------------------------------- 95
3. Results and discussions
3.1 Performance degradation ---------------------------------------------- 96
3.2 Surface layer damage under DBD plasma ------------------------ 96
3.3 Carbon deposition on surface ---------------------------------------- 97
3.4 Plausible mechanism of carbon related surface damage ------- 98
4. Conclusions of interaction and issues ------------------------------- 99
CHAPTER VI. Conclusions ------------------------------------------------- 101
REFERENCES -------------------------------------------------------------------- 108

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