제올라이트 13X와 활성탄을 사용한 TSA공정에서 벤젠의 흡착 및 탈착 특성 :Adsorption and desorption characteristic of benzene in TSA process using zeolite 13X and activated carbon

정민영

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자료유형: 학위논문

저자정보: 정민영 (홍익대학교, 홍익대학교 대학원)

지도교수: 서성섭

발행연도: 2019

저작권: 홍익대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.

이용수9

이 논문의 연구 히스토리 (3)

2019

제올라이트 13X와 활성탄을 사용한 TSA공정에서 벤젠의 흡착 및 탈착 특성

정민영 화학공학과 2019.01 학위논문

활성탄과 제올라이트 13X에서 벤젠, 톨루엔 및 자일렌 증기의 흡착 및 확산 특성

정민영 , 서성섭 화학공학 2019.01 학술저널

2018

활성탄과 제올라이트 13X 충진탑을 사용한 TSA 공정에서 조업조건이 벤젠의 흡착 및 탈착에 미치는 영향

정민영 , 서성섭 공업화학 2018.01 학술저널

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VOC란 휘발성 유기화합물질(Volatile Organic Compounds, VOC)로 대표적으로 벤젠, 톨루엔 및 자일렌(benzene, toluene, and xylene, 이하 BTX)이 이에 속한다. 암 유발이나 호흡기 질환 등 인체에 치명적인 악영향을 미칠 뿐만 아니라 대기 중에서 질소산화물(NOx)과 함께 광화학산화제를 생성하여 광화학스모그를 유발하는 대기 환경오염의 주요 원인 물질이다. 국내에서는 BTX를 대기환경보전법에 따라 오존 전구물질로 지정하였고, 특히 벤젠은 특정대기유해물질로 지정되어 엄격한 규제를 받고 있다.
본 연구에서는 대표적인 VOC 물질인 벤젠, 톨루엔, 자일렌을 흡착질로 선택하여 정적흡착실험과 벤젠에 대한 동적흡착실험을 수행하였다. 흡착제로는 대표적인 상업용 흡착제인 활성탄과 제올라이트 13X를 선택하였다. 흡착공정 해석에 있어 실질적이고 동적인 흡착용량 추정을 위한 흡착 평형에 대한 정보를 얻기 위해 자체 제작한 정적흡착실험 장치를 이용하여 각 흡착제별 흡착용량과 확산계수를 계산하였다. 소수성 흡착제인 활성탄이 방향족 화합물에 대한 친화력이 높아 친수성 제올라이트 13X보다 최대 흡착량이 많았으며 흡착열도 더 높게 계산되었다. 제올라이트 13X의 경우 벤젠, 톨루엔, 자일렌으로 갈수록 흡착량이 증가했으나 활성탄에서는 반대로 감소하는 경향이 나타났다. 마이크로 기공을 가지는 활성탄은 흡착질 분자가 세공 내로 확산되는 것이 원활하지 않기 때문에 흡착 평형에 도달하기까지 기공 크기가 균일한 제올라이트 13X보다 긴 시간이 필요하고 이로 인해 확산계수가 낮게 계산된다.
VOC 제거 기술인 TSA 공정에서 제올라이트 13X와 활성탄이 채워진 두 종류의 탑을 사용하여 원료농도, 질소 유량, 수증기 유량, 탑 온도 등 조업조건의 영향을 분석하였다. 본 연구의 TSA 사이클은 흡착단계, 수증기 탈착단계, 건조 및 냉각단계로 구성되었다. 2% 벤젠 농도에서 제올라이트 13X와 활성탄의 사이클 당 전체 흡착량은 각각 4.44 g과 3.65 g으로 활성탄보다 충전밀도가 큰 제올라이트 13X가 더 많은 양의 벤젠을 흡착할 수 있었다. 수증기 탈착의 결과에서 수증기 유량을 증가시키고 탑의 외부 가열로 온도를 높이면 탈착시간이 짧아지고 배출되는 벤젠의 농도가 높아지는 것으로 나타났다. 2% 벤젠 농도에서 수증기 유량을 75g/hr로 증가시키면 탈착시간이 1시간에서 최대 33분까지 단축되어 상대적으로 건조 및 냉각단계의 시간이 늘어나 수증기 제거와 탑 냉각을 충분히 진행할 수 있었다. 탑 온도를 높이면 탈착량이 증가하나 150 ℃ 이상에서는 에너지소비는 증가하는 반면 탈착량은 거의 일정했다. 연속 사이클 조업에서 재생단계 완료 시 잔존하게 되는 벤젠의 비율이 늘어나면 흡착제 working capacity 감소의 원인이 될 수 있다. 제올라이트 13X를 이용해 연속 사이클 공정실험을 수행한 결과 탑 내부에 잔존하는 벤젠의 비율이 4번째 사이클 이후 일정한 값으로 유지되었다.

VOCs(Volatile Organic Compounds), which exhaust amount is increasing over the industry development, are known as the hazardous material causing the disease of respiratory organ and photochemical smog. And it is a material that requires strict management because it has a fatal influence on human body such as cancer induction and respiratory diseases. The adsorption method has been considered as a technology to decrease and recovery the VOCs effectively.
In our research, Benzene, Toluene, Xylene has been used as an adsorbate because it has the vast amount of exhaustion and spreading effect. Static adsorption experiments and dynamic adsorption experiments on benzene were carried out. Adsorption capacity and diffusion coefficient of each adsorbent were calculated by static adsorption experiment to obtain information on adsorption equilibrium for adsorption process analysis. In activated carbon, adsorbed amount and adsorption heat was higher than that of zeolite because of its high affinity for aromatic compounds. Activated carbon with micropores requires longer time than zeolite 13X until the adsorption equilibrium is reached, because adsorbate molecules do not smoothly diffuse into the pores.
The effects of operating conditions such as benzene concentration, nitrogen flow rate, steam flow rate, and bed temperature were experimentally investigated for TSA process as a VOC removal technology using two kinds of beds packed with activated carbon and zeolite 13X. The TSA cycle studied was composed of adsorption step, steam desorption step, and drying and cooling step. Since zeolite 13X has larger packing density, larger benzene amount could be adsorbed in one cycle than activated carbon. The steam desorption results showed that the desorption time shortened and the benzene concentration of effluent gas increased as the steam flow rate increased and the bed temperature rose. If the desorption time is shortened, the drying and cooling step period can be relatively increased. Accordingly, the steam removal and the bed cooling could be sufficiently performed. The desorption amounts increased with the increase of the bed temperature. However, above 150 ℃, the energy consumption was increased while the desorption amount was almost constant. In the continuous cycle process, when the amount of remained benzene at the completion of the regeneration step increases. it may cause a decrease in working capacity of adsorbent. The continuous cycle process experiment for zeolite 13X showed that the amount of remained benzene at the end of regeneration step maintained a constant value after the fourth cycle.

PARTⅠ 흡착평형 및 확산특성 0
List of Tables 1
List of Figures 2
1. 이 론 3
1-1. 흡착 3
1-1-1. 흡착등온선 4
1-1-2. 확산속도 7
1-2. 흡착제 9
1-2-1. 활성탄 13
1-2-2. 분자체 제올라이트 14
2. 정적흡착실험 17
2-1. 실험 개요 17
2-2. 정적흡착실험 방법 20
2-3. 단일 성분에 대한 정적흡착실험 결과 및 고찰 22
2-3-1. 흡착등온선 22
2-3-2. 단일성분에 대한 흡착실험에서 확산속도 39
2-4. 결론 43
PARTⅡ TSA공정에서 흡착 및 탈착 특성 45
List of Tables 46
List of Figures 47
3. 이론 49
3-1. 흡착 공정 49
4. 동적흡착실험 51
4-1. 실험 개요 51
4-2. 동적흡착실험 방법 51
4-3. 벤젠에 대한 동적흡착실험 결과 및 고찰 55
4-3-1. 벤젠 원료농도가 흡착제에 대한 흡착특성에 미치는 영향 56
4-3-2. 질소 유량이 수증기 탈착에 미치는 영향 59
4-3-3. 수증기 유량이 수증기 탈착에 미치는 영향 64
4-3-4. 흡착탑 온도가 탈착과 열효율에 미치는 영향 74
4-3-5. 활성탄과 제올라이트 13X의 탈착특성 비교 79
4-3-6. 연속 TSA 공정에서 흡착용량 변화 82
4-4. 결론 86
Nomenclature 88
References 89
Abstract 93

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