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논문 기본 정보
- 자료유형
- 학위논문
- 저자정보
- 지도교수
- 노용영
- 발행연도
- 2023
- 저작권
- 포항공과대학교 논문은 저작권에 의해 보호받습니다.
이용수12
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본 논문에서는 공액 고분자를 이용하여 반도체성 탄소나노튜브만을 분리하고, 전계 효과 트랜지스터와 같은 전자소자에 반도체성 탄소나노튜브를 활용하는 연구를 논하였다.
반도체성 탄소나노튜브는 우수한 전기적 특성, 뛰어난 인장강도, 경량성 등의 훌륭한 물성을 바탕으로 차세대 인쇄전자소자에 활용될 수 있는 소재로 활발히 연구되고 있다. 전자소자의 활성층에 반도체성 탄소나노튜브를 활용하기 위해서는 금속성과 반도체성의 튜브가 섞여 있는 탄소나노튜브 다발에서 반도체성 튜브만을 분리해야만 한다. 게다가 고성능의 전자소자를 구현하기 위해서는 밀도가 높고 균일도가 뛰어난 탄소나노튜브 네트워크를 형성하는 기술이 필요하다.
본 논문에서는 공액 고분자를 이용한 반도체성 탄소나노튜브 분리 공정에서 공액 고분자의 카이랄 선택성과 공액 고분자의 화학적 구조, 용매의 특성과 같은 여러 요소가 서로 영향을 미치는 관계를 실험적 방법을 통하여 체계적으로 조사하였다. 또한, 탄소나노튜브 네트워크를 형성하는 연구도 함께 다루었다. 클릭 반응을 통한 탄소나노튜브의 화학적 자기 조립을 활용하여 균일하고 제어 가능한 밀도의 탄소나노튜브 네트워크를 얻을 수 있음을 보였다.
따라서 본 논문은 반도체성 탄소나노튜브의 분리에서부터 탄소나노튜브 네트워크를 정밀하게 제어하고 고성능의 전자소자를 제작하는 데까지 일련의 과정에 필요한 과학적 지식과 통찰을 제시하고자 하였다.
보다 자세히 각 장에 대해 설명하자면, 1장에서는 이 논문의 개요를 간략히 제시하였으며, 2장에서는 탄소나노튜브의 물성에 대한 배경 지식과 공액 고분자를 이용한 반도체성 탄소나노튜브 분리 공정에 관한 최근 연구 보고를 정리하고, 반도체성 탄소나노튜브를 활용한 전계 효과 트랜지스터의 구동 원리를 설명하였다.
실험을 통한 연구 결과를 제시한 3장에서는 위치 무작위의 폴리(3-도데실티오펜)을 활용하여 반도체성 탄소나노튜브를 분리할 수 있음을 보였다. 기존의 보고된 연구들에서 위치 무작위의 고분자는 탄소나노튜브를 감싸지 못한다고 알려져 왔으나, 본 연구에서는 톨루엔이 아닌 메틸시클로헥산, 시클로헥산, 시클로펜탄과 같은 유전 상수가 낮은 지방족 용매를 이용하여 위치 무작위의 고분자로도 탄소나노튜브를 분리할 수 있는 공정을 개발하였다. 이에 대한 원리를 규명하기 위해 폴리(3-도데실티오펜)에 대한 각 용매의 용해도 차이를 Hansen 용해도 매개변수를 기반으로 분석하였다. 결과적으로 위치 무작위의 폴리(3-도데실티오펜)이 반도체성 탄소나노튜브를 분리하는 데에는 주골격의 기하학적인 형태보다는 혼합 엔탈피가 주로 영향을 미친다는 것을 확인하였다. 그러므로 공액 고분자를 이용한 반도체성 탄소나노튜브 분리 공정의 원리를 이해하려면 용매와 고분자 사이의 열역학적 영향을 고려해야 함을 알 수 있었다.
4장에서는 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-2,7-디일)을 활용하여 분리한 반도체성 탄소나노튜브의 카이랄성이 용매의 종류에 따라 달라짐을 보였다. 기존의 보고된 연구들에서 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-2,7-디일)과 같은 짧은 길이의 측쇄를 가진 고분자는 큰 지름의 탄소나노튜브를 감싸지 못한다고 알려져 있으나, 테트랄린, 데칼린과 같은 점도가 큰 용매에서 짧은 길이의 측쇄를 가진 고분자로도 큰 지름의 반도체성 탄소나노튜브를 분리할 수 있는 공정을 개발하였다. 또한, 테트랄린 용매를 활용하여 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-2,7-디일)으로 단일한 카이랄성의 탄소나노튜브만을 분리할 수 있음을 보였다. 이러한 결과에 대한 원리는 점도가 높은 용매에서 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-2,7-디일)의 주골격이 평탄화 되는 것을 기반으로 규명하였다. 그러므로 공액 고분자를 이용한 반도체성 탄소나노튜브 분리 공정을 정밀히 제어하는 데에는 용매 내에서의 고분자의 거동을 이해하는 것이 중요함을 확인하였다.
5장에서는 클릭 반응을 통한 탄소나노튜브의 화학적 자기 조립을 활용하여 균일한 밀도의 탄소나노튜브 네트워크를 얻었다. 측쇄에 아자이드 작용기가 달린 폴리플루오렌으로 반도체성 탄소나노튜브를 분리한 뒤, 알킨 기반의 기판과 화학 흡착을 통해 탄소나노튜브가 고정되는 방식으로 밀도 제어가 가능한 반도체성 탄소나노튜브 네트워크가 제작되었다. 이렇게 만들어진 반도체성 탄소나노튜브 네트워크는 화학 결합의 강한 부착력 덕분에 외부에서 가하는 힘에도 탄소나노튜브가 탈착되지 않는, 뛰어난 내구성을 보였다. 화학 흡착을 통해 만들어진 탄소나노튜브 네트워크를 활용하여 제작된 트랜지스터는 높은 이동도와 뛰어난 성능 신뢰성을 보였다. 따라서 반도체성 탄소나노튜브 기반의 고성능 전자소자를 구현하기 위해서는 이와 같은 박막 제어 기술을 개발하는 것이 무엇보다 중요함을 알 수 있었다.
끝으로 논문 전반을 요약하여 결론지었으며, 앞으로 개발해야 할 후속 연구의 내용 또한 간략히 제시하였다.
반도체성 탄소나노튜브는 우수한 전기적 특성, 뛰어난 인장강도, 경량성 등의 훌륭한 물성을 바탕으로 차세대 인쇄전자소자에 활용될 수 있는 소재로 활발히 연구되고 있다. 전자소자의 활성층에 반도체성 탄소나노튜브를 활용하기 위해서는 금속성과 반도체성의 튜브가 섞여 있는 탄소나노튜브 다발에서 반도체성 튜브만을 분리해야만 한다. 게다가 고성능의 전자소자를 구현하기 위해서는 밀도가 높고 균일도가 뛰어난 탄소나노튜브 네트워크를 형성하는 기술이 필요하다.
본 논문에서는 공액 고분자를 이용한 반도체성 탄소나노튜브 분리 공정에서 공액 고분자의 카이랄 선택성과 공액 고분자의 화학적 구조, 용매의 특성과 같은 여러 요소가 서로 영향을 미치는 관계를 실험적 방법을 통하여 체계적으로 조사하였다. 또한, 탄소나노튜브 네트워크를 형성하는 연구도 함께 다루었다. 클릭 반응을 통한 탄소나노튜브의 화학적 자기 조립을 활용하여 균일하고 제어 가능한 밀도의 탄소나노튜브 네트워크를 얻을 수 있음을 보였다.
따라서 본 논문은 반도체성 탄소나노튜브의 분리에서부터 탄소나노튜브 네트워크를 정밀하게 제어하고 고성능의 전자소자를 제작하는 데까지 일련의 과정에 필요한 과학적 지식과 통찰을 제시하고자 하였다.
보다 자세히 각 장에 대해 설명하자면, 1장에서는 이 논문의 개요를 간략히 제시하였으며, 2장에서는 탄소나노튜브의 물성에 대한 배경 지식과 공액 고분자를 이용한 반도체성 탄소나노튜브 분리 공정에 관한 최근 연구 보고를 정리하고, 반도체성 탄소나노튜브를 활용한 전계 효과 트랜지스터의 구동 원리를 설명하였다.
실험을 통한 연구 결과를 제시한 3장에서는 위치 무작위의 폴리(3-도데실티오펜)을 활용하여 반도체성 탄소나노튜브를 분리할 수 있음을 보였다. 기존의 보고된 연구들에서 위치 무작위의 고분자는 탄소나노튜브를 감싸지 못한다고 알려져 왔으나, 본 연구에서는 톨루엔이 아닌 메틸시클로헥산, 시클로헥산, 시클로펜탄과 같은 유전 상수가 낮은 지방족 용매를 이용하여 위치 무작위의 고분자로도 탄소나노튜브를 분리할 수 있는 공정을 개발하였다. 이에 대한 원리를 규명하기 위해 폴리(3-도데실티오펜)에 대한 각 용매의 용해도 차이를 Hansen 용해도 매개변수를 기반으로 분석하였다. 결과적으로 위치 무작위의 폴리(3-도데실티오펜)이 반도체성 탄소나노튜브를 분리하는 데에는 주골격의 기하학적인 형태보다는 혼합 엔탈피가 주로 영향을 미친다는 것을 확인하였다. 그러므로 공액 고분자를 이용한 반도체성 탄소나노튜브 분리 공정의 원리를 이해하려면 용매와 고분자 사이의 열역학적 영향을 고려해야 함을 알 수 있었다.
4장에서는 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-2,7-디일)을 활용하여 분리한 반도체성 탄소나노튜브의 카이랄성이 용매의 종류에 따라 달라짐을 보였다. 기존의 보고된 연구들에서 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-2,7-디일)과 같은 짧은 길이의 측쇄를 가진 고분자는 큰 지름의 탄소나노튜브를 감싸지 못한다고 알려져 있으나, 테트랄린, 데칼린과 같은 점도가 큰 용매에서 짧은 길이의 측쇄를 가진 고분자로도 큰 지름의 반도체성 탄소나노튜브를 분리할 수 있는 공정을 개발하였다. 또한, 테트랄린 용매를 활용하여 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-2,7-디일)으로 단일한 카이랄성의 탄소나노튜브만을 분리할 수 있음을 보였다. 이러한 결과에 대한 원리는 점도가 높은 용매에서 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-2,7-디일)의 주골격이 평탄화 되는 것을 기반으로 규명하였다. 그러므로 공액 고분자를 이용한 반도체성 탄소나노튜브 분리 공정을 정밀히 제어하는 데에는 용매 내에서의 고분자의 거동을 이해하는 것이 중요함을 확인하였다.
5장에서는 클릭 반응을 통한 탄소나노튜브의 화학적 자기 조립을 활용하여 균일한 밀도의 탄소나노튜브 네트워크를 얻었다. 측쇄에 아자이드 작용기가 달린 폴리플루오렌으로 반도체성 탄소나노튜브를 분리한 뒤, 알킨 기반의 기판과 화학 흡착을 통해 탄소나노튜브가 고정되는 방식으로 밀도 제어가 가능한 반도체성 탄소나노튜브 네트워크가 제작되었다. 이렇게 만들어진 반도체성 탄소나노튜브 네트워크는 화학 결합의 강한 부착력 덕분에 외부에서 가하는 힘에도 탄소나노튜브가 탈착되지 않는, 뛰어난 내구성을 보였다. 화학 흡착을 통해 만들어진 탄소나노튜브 네트워크를 활용하여 제작된 트랜지스터는 높은 이동도와 뛰어난 성능 신뢰성을 보였다. 따라서 반도체성 탄소나노튜브 기반의 고성능 전자소자를 구현하기 위해서는 이와 같은 박막 제어 기술을 개발하는 것이 무엇보다 중요함을 알 수 있었다.
끝으로 논문 전반을 요약하여 결론지었으며, 앞으로 개발해야 할 후속 연구의 내용 또한 간략히 제시하였다.
목차
Chapter 1. Introduction 11.1. Theoretical Background on Carbon Nanotubes 21.1.1. Structure of Carbon Nanotubes 31.1.2. Electrical Properties of Single-Walled Carbon Nanotubes 41.1.3. Optical Properties of Single-Walled Carbon Nanotubes 71.2. Sorting of Semiconducting Carbon Nanotubes by Conjugated Polymers 91.2.1. Sorting of Semiconducting Carbon Nanotubes Using Poly(3-dodecylthiophene)s 111.2.2. Sorting of Semiconducting Carbon Nanotubes Using Polyfluorene Derivatives 121.3. Solution Deposition Methods for Carbon Nanotubes Networks 141.4. Operation of Semiconducting Carbon Nanotubes-based Field-effect Transistors 161.5. References 17Chapter 2. Experimental Methods 412.1. Preparation of Materials 412.2. Selective Dispersion of Semiconducting Carbon Nanotubes 422.3. Optical Characterization of Dispersed Carbon Nanotubes 432.4. Simulation of Hansen Solubility Parameters 442.5. Observation of Surface Images of Carbon Nanotube Networks 452.6. Fabrication of Carbon Nanotube-based Field-effect Transistors 452.7. Electrical Characterizations of Carbon Nanotube-based Field-effect Transistors 47Chapter 3. Sorting of Semiconducting Carbon Nanotubes Using Regiorandom Poly(3-dodecylthiophene) with Cycloaliphatic Solvents of Low Dielectric Constant 493.1. Introduction 493.2. Results and Discussion 503.2.1. Confirmation of Regioregularity of Polythiophenes 503.2.2. Optical Characterization of Polythiophenes 513.2.3. Optical Characterization of Dispersed HiPCO SWNTs 533.2.4. Stability of Dispersed HiPCO SWNTs 553.2.5. Optical Characterization of Dispersed Plasma Torch SWNTs 563.2.6. Solubility Parameters to Polythiophenes 573.3. Conclusions 593.4. References 60Chapter 4. Sorting of Enriched Monochiral Semiconducting Carbon Nanotubes of Large-Diameter in Viscous Solvent 764.1. Introduction 764.2. Results and Discussion 774.2.1. Optical Characterization of Polyfluorenes 774.2.2. Solubility Parameters to Polyfluorenes 784.2.3. Optical Characterization of Dispersed SWNTs 794.2.4. Raman Spectra of Dispersed SWNTs 824.2.5. Effect of Length of Side Chains on Chiral Selectivity 834.3. Conclusions 844.4. References 85Chapter 5. Uniform Films of Sorted Semiconducting Carbon Nanotubes through Click Reaction for Field-Effect Transistors 1015.1. Introduction 1015.2. Results and Discussion 1025.2.1. Preparation for Chemical Self-assembly of SWNTs 1025.2.2. Optical Characterization of Dispersed SWNTs by Azide-functionalized Polyfluorene 1035.2.3. Immobilization of Alkyne-based Adhesion Layers 1055.2.4. Confirmation of Click Reaction 1065.2.5. Density and Thickness of SWNT Networks 1075.2.6. Fabrication of SWNT-based Transistors 1095.3. Conclusions 1115.4. References 112Conclusions and Future Work 134Summary in Korean 136Acknowledgements 140Curriculum Vitae 141
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